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科學島開發出通用動力學調控策略制備五重孿晶金納米晶
文章来源: 张涛 发布时间: 2021-09-18

   近期,五福彩票固体所纳米材料与器件技术研究部李越研究员课题组与济南大学李村成教授合作,在五重孪晶金纳米颗粒可控制备方面取得新进展,基于多元醇还原体系,发展了一种简单、高效的通用合成策略,实现了不同形貌的五重孪晶结构的高质量合成。相关研究结果发表于国际期刊Chemical Science上。

  晶體中的孿晶往往在晶粒界面處産生並沿著某個晶向生長。由于應力引起的獨特的物理化學性質,多重孿晶結構納米材料已經在晶體生長、生物診療、等離子體光學、催化等領域廣泛應用。其中,五重孿晶具有五重對稱性、精確定義的晶體結構以及可控的長徑比,在可見到近紅外光區有著非常有趣的光學多樣性。從幾何學角度觀察,一個基本的十面體由五個四面體單元組成,並共享一個五重孿晶軸。其它五重孿晶金納米結構,如雙棱錐、截角棱錐、納米棒等,都是由該種子沿軸的縱向或橫向生長而來。然而,由于形貌不同,其制備方法各不相同,且需要經過提純或再處理提高産率。爲了充分利用它們與形貌、尺寸相關的光學性質,發展一種通用策略實現其高重複性制備,並研究其生長機制至關重要。

   

  图1. 三种典型五重孪晶金纳米结构表征。

       鑒于此,科研人員首先基于多元醇還原法制備了一種高産率(>95%)金納米十面體種子;然後采用一步種子生長法,通過調控抗壞血酸/氯金酸的比例(R)實現典型雙棱錐、五角星、十面體的連續轉變(圖1)。該方法所獲的金納米顆粒尺寸均一,産率接近100%,遠遠優于傳統的種子生長法。

   

  图2. 五重孪晶金纳米颗粒的形成机理。

       金十面体种子表面由10个{111}、5个{100}晶面组成。与{111}和{100}晶面相比,孪晶界、五重孪晶顶点和边角由于晶格应力和低原子配位数,具有更高的表面能。通常,金原子形成后会沉积在表面能高的位置且向周围表面扩散。研究表明,在低温(25 ℃)环境中生长金纳米颗粒,能够有效减弱原子扩散。通过优化金源的动力学还原速率,使金十面体种子表面位点能够在不同R值条件下选择性接受金原子,从而获得不同形貌的结构(图2)。

   

  图3. 不同形貌金纳米颗粒及可调的其光学性质。

  深入探究五重孿晶金納米顆粒的形成機理後,研究人員發現在特定R值條件下,通過改變金十面體種子的尺寸,可以獲得高産率的不同尺寸的金納米結構(圖3)。其中金納米雙棱錐的光吸收性質可以從可見連續調控至近紅外二區,有利于進一步拓展其在光學、生物熱療、傳感等方面的應用潛力。

   

 

  图4. 普适性研究。

       進一步研究發現,通過調節不同的R值,可以改變銀原子在金十面體種子表面的生長方向,從而獲得金@銀納米棒和十面體,如圖4所示。該方法具有很好的通用性,適用于第二種金屬元素在金十面體種子上的生長,爲研究異質納米結構的生長提供了良好的契機。

       该不同形貌五重孪晶结构合成方法中,金纳米双棱锥的光吸收性能可以从可见光区连续可调至近红外光去。此外,该方法适用于第二种金属在金十面体表面的生长,有利于深入探究该类异质结构的形成机制。该研究为五重孪晶纳米结构的生长提供了一种普适性合成路径,有望延申至其他材料体系。

      上述研究得到了國家自然科學基金項目資助。

      全文鏈接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/SC/D1SC03040J。

   
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